德克萨斯大学奥斯汀分校余桂华团队提出一种双网络凝胶还原策略，将框架结构合金负极材料与三维石墨烯相结合，形成物理交联与化学键合一体化的双框架材料，该石墨烯基双框架材料也因此表现出快速且稳定的储锂行为。相关成果以“Chemically Binding Scaffolded Anodes with 3D Graphene Architectures Realizing Fast and Stable Lithium Storage”为题发表在Research期刊上（Research,, 8393085, DOI: 10.34133//8393085）。
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研究背景
三维石墨烯正逐渐成为一种理想的复合介质用于提升电化学活性材料的储能和电催化性能。然而，在储锂应用上，复合物中的负极材料多以相互游离的纳米颗粒形式存在且仅仅物理依附于石墨烯表面，因而容易从石墨烯脱落、团聚进而导致容量衰减。
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研究进展
德克萨斯大学奥斯汀分校余桂华团队提出一种双网络凝胶还原策略，制备出物理交联且化学键合的一体化石墨烯基双框架材料用于高性能锂离子电池负极。以锡基合金负极材料为例，首先构建出由氧化石墨烯凝胶和氰基桥联(Sn–N≡C–Ni)配位聚合物凝胶(锡镍氰胶)组成的一体化双网络凝胶，进一步还原该凝胶可制得由Sn–Ni合金框架和三维石墨烯相互交织的Sn–Ni/G双框架材料(图1)。
图1 Sn–Ni/G双框架材料的合成示意图
其中，Sn–Ni合金框架与三维石墨烯高度均匀分布，且无定形合金表面氧化物组分有利于两者之间形成强烈的Sn–O–C键，进一步增强储能应用中的协同作用(图2)。
图2 Sn–Ni/G双框架材料的形貌、组成和结构表征
作为锂离子电池负极，双框架结构具有优异的稳定性和混合离子传输通道，同时，界面Sn–O–C键进一步稳定结构并加速电荷传输，因此，该Sn–Ni/G双框架材料表现出了良好的循环稳定性和倍率特性(图3)。在0.1 A/g的充放电速率下经过200次循环，其可逆比容量高达701 mAh/g；在1 A/g的大速率下，其平均比容量仍高达497 mAh/g。
图3 Sn–Ni/G双框架材料的电化学性能
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未来展望
该凝胶还原路线可延伸至制备其他石墨烯基双框架材料进而提升电化学储能和电催化性能。该研究为设计合成新型电化学能源材料、理解电极材料构效关系提供了重要的思路。
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作者简介
余桂华，美国德克萨斯大学奥斯汀分校材料科学与工程系和机械系终身教授，英国皇家化学学会会士（FRSC），现任ACS Materials Letters副主编。余桂华教授课题组的研究重点是新型功能化纳米材料的合理设计和合成，对其化学和物理性质的表征和探索，以及推广其在能源，环境和生命科学领域展现重要的技术应用。目前已在Science, Nature, Nature Nanotechnology, Nature Communications, Science Advances, PNAS等国际着名刊物上发表论文150余篇，论文引用24000次， H-index指数77。
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物理交联与化学键连协同 德克萨斯大学奥斯汀分校余桂华团队提出制备石墨烯基双框架储锂负极材料新策略——双网络交联凝胶还原法
